A los 20 años, en mayo de 1956, se presentó en el concurso de televisión Music-Hall logrando un enorme éxito. Poco después grabaría su primer disco, con la discográfica Odeón, un sencillo con los temas El preso número nueve y Tu recuerdo, dos rancheras donde canta acompañado por Ángel Pocho Gatti y su conjunto. Poco después, edita su primer LP, Luis Aguilé, con diez temas (Gigí, Linda nena, Mujer tejedora, Tiro Liro Liro, Pancho López, Qué será será, Luna bonita, Luna Azul y El alegre silbador). A este trabajo siguieron Canta la juventud de América en 1958, con sencillos editados previamente (De azul pintado de azul, No me dejes nunca, No me abandones, Pequeñísima serenata, Dime algo cariñoso, Lulú (sin embargo), La cinta verde, Llueve afuera, Domani, Hay una mujer, El preso número nueve y Queremos Minué) y Luis Aguilé, Vol. 3 en 1959 (Julia, Regresa a mí, Bonita, Venus, Marina, Amémonos así, Mira qué luna, Llueve, Pity Pity, Para siempre, La canción que te gusta a ti e Ío) que fue todo un éxito en Argentina y le dio a conocer en todo el mundo hispanoamericano. En 1960 graba Luis Aguilé, Vol. 4 (Déjenme en paz, Te llevo bajo mi piel, Yo sé, La pachanga, Al claro de luna, Ya ves, así pienso yo, ¡Ay, Chabela!, La balanza, Arrivederchi, Mi espíritu, La montaña y Castillo de piedra). La balanza es el primer tema escrito por él mismo que grabó. Después de este disco, Aguilé tuvo su primer contacto con España, cuando actuó en el Festival para la juventud celebrado en el Palacio de los Deportes de Barcelona, presentado por el popular locutor radiofónico Luis Arribas Castro. En el evento actuó junto al Dúo Dinámico, José Guardiola y Gelu, entre otros. En 1962 protagoniza con Mariquita Gallegos, con quien mantuvo un romance, la película La chacota y al año siguiente se establece definitivamente en España, donde tiene un gran éxito con el tema Dile, considerada una de las primeras canciones del verano. En su nuevo país de residencia, que le concedió la nacionalidad española en 1990, se convertiría en un personaje muy popular, con constantes apariciones en televisión en programas como Amigos del lunes y Gran parada, siendo conocido por sus coloridas corbatas y su particular dicción afrancesada, lo que le haría ser imitado en años posteriores por humoristas como Martes y Trece o Fernando Esteso. A mediados de los años sesenta deja Odeón tras grabar varios elepés y ficha por CBS, grabando a partir de ese momento sobre todo temas propios. En 1968 crea su propio sello discográfico, desempeñando labores de productor. Tras estrenar en 1972 la comedia musical Una gran noche, presentó el programa de televisión Llegada Internacional, entre 1973 y 1974. En 1976 se casa con la española Ana Rodríguez Ruiz. Entre 1978 y 1979 vuelve a televisión, presentando El hotel de las mil y una estrellas y en los años ochenta trabaja como asesor musical del programa Un, dos, tres... responda otra vez. En 1992 estrena el espectáculo Por las calles de Madrid, que mezcla música y baile y en el que demuestra una vez su calidad como showman, intercalando anécdotas y chistes entre los distintos temas musicales, evocadores de la vida en la capital española. El espectáculo, que posteriormente se denominaría España es una fiesta, se representa en Buenos Aires durante toda la década siguiente. En 1999 publica Superfiesta, su último disco con canciones nuevas. En 2002 publica el recopilatorio Los 40 grandes éxitos de Luis Aguilé, que incluye dos temas nuevos, Infiel y Lolita. En 2007 graba el tema Nadie me quita mis vacaciones en Castellón, que representó a la provincia de Castellón en la Feria Internacional del Turismo (FITUR). Ese mismo año publica Ciudadano Aguilé, un recopilatorio en el que recoge diecisiete canciones de su discografía que se apartan de sus temas más habituales y en los que muestra sus preocupaciones sociales. Luis Aguilé también escribió cuentos infantiles y novelas. En 1976 publica Golito y un emisario de la cuarta dimensión. En 1984, con el seudónimo Alejandro Alcántara, publica Dominó y en 1989 La guerra nunca aclarada, con las que fue finalista del Premio Planeta. En 2002 publicó La nieve de las cuatro estaciones, centrada en el mundo de las drogas y de la que estaba preparando la segunda parte, La seducción reptante del poder.
